H Επισκοπή Σύρου ιδρύθηκε το 1207. Περιλαμβάνει τα παρακάτω νησιά των Κυκλάδων: Σύρος, Γυάρος, Κέα, Κύθνος, Σέριφος, Σίφνος, Μήλος και Κίμωλος.

Αρχικά η Επισκοπή Σύρου περιελάμβανε μόνο τα νησιά Σύρο και Γυάρο. Το 1253 ιδρύθηκε η Καθολική Επισκοπή Μήλου που περιελάμβανε και την Κίμωλο.Το 1333 ιδρύθηκε η Καθολική Επισκοπή Κέας, Κύθνου και Σίφνου η οποία όμως το 1659 διαιρέθηκε σε δύο Βικαριάτα. Το Βικαριάτο Σίφνου-Σερίφου και το Βικαριάτο Κέας-Κύθνου.

Το 1702 η Επισκοπή Μήλου υποβιβάστηκε σε Βικαριάτο.Το 1798 στο Βικαριάτο Μήλου προσαρτήθηκαν το Βικαριάτο Σίφνου και το Βικαριάτο Κέας. Η νέα εκκλησιαστική Επαρχία που δημιουργήθηκε περιήλθε αργότερα στη δικαιοδοσία του Αρχιεπισκόπου Νάξου και κατόπιν στη δικαιοδοσία του Επισκόπου Σαντορίνης.

Το 1900 το Βικαριάτο Μήλου προσαρτήθηκε στην Επισκοπή Σύρου.